吉林大学,发2023年首篇Science

2023年1月19日,吉林大学于吉红,陈飞剑,北京大学Li Jian及西班牙马德里材料科学研究所Miguel A. Camblor共同通讯在Science 在线发表题为“A 3D extra-large-pore zeolite enabled by 1D-to-3D topotactic condensation of a chain silicate”的研究论文,该研究报道了一种新的高度稳定的纯二氧化硅沸石,称为ZEO-3,它具有一个多维的、相互连接的超大型孔隙系统,通过由16和14硅酸盐四面体制成的窗口打开,这是迄今为止已知的密度最小的二氧化硅多面体。


这种沸石是由链硅酸盐史无前例的一维到三维(1d到3d)拓扑凝结形成的。与其他沸石和金属有机骨架相比,ZEO-3具有超过1000平方米/克的比表面积,对挥发性有机化合物的减少和回收表现出较高的性能。

能够进入、扩散并在沸石中反应的分子的大小受其孔隙大小的限制,通常被描述为“分子尺寸”,这意味着它们是小分子的大小(<7 Å)。对于许多应用,小孔隙提高了反应和吸附选择性,但对于其他应用,如处理石油大分子或有机污染物的吸附和反应,需要具有较大孔隙的稳定沸石。

天然和合成沸石具有完全连接的、共享角的SiO4四面体三维(3D)网络,这些四面体是构造硅酸盐或框架硅酸盐,Si偶尔被其他原子取代。然而,一些沸石以二维前驱体(层状硅酸盐)的形式获得,这些前驱体仅通过“拓扑化”的煅烧过程将其层凝结而成为完全连接的构造硅酸盐沸石,因为它不改变层的拓扑结构。

链硅酸盐ZEO-2的结构(图源自Science )

冷凝层可以通过直接合成或通过拆卸某些沸石获得,如所谓的ADOR(组装-拆卸-组织-重组)过程。经过几十年的广泛和系统的沸石合成研究,仍然没有报道的例子或预测通过从1D前体缩合得到3D沸石,无论是直接合成还是通过拆卸另一个沸石获得。

该研究报道了一种新的高度稳定的纯二氧化硅沸石,称为ZEO-3,它具有一个多维的、相互连接的超大型孔隙系统,通过由16和14硅酸盐四面体制成的窗口打开,这是迄今为止已知的密度最小的二氧化硅多面体。

这种沸石是由链硅酸盐史无前例的一维到三维(1d到3d)拓扑凝结形成的。与其他沸石和金属有机骨架相比,ZEO-3具有超过1000平方米/克的比表面积,对挥发性有机化合物的减少和回收表现出较高的性能。

论文信息:https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade1771

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