北京大学,发重磅Nature!

纳米级结构,可以产生极端应变,从而实现前所未有的材料特性,例如定制电子带隙,提高超导温度和增强电催化活性。


虽然已知均匀应变对热流的影响有限,但由于界面和缺陷的共存,非均匀应变的影响仍然难以捉摸。


在此,来自北京大学的杨林&杜进隆&高鹏等研究者通过在定制的微器件上弯曲单个硅纳米带来引入非均匀应变,并测量其对热输运的影响,同时以亚纳米分辨率表征应变相关的振动谱从而填补了这一研究空白。相关论文以题为“Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain”于2024年05月15日发表在Nature上。



在材料力学领域有一个口头禅,“小即是强”,这门科学起源于20世纪50年代,并在今天蓬勃发展。由于纳米材料的机械强度要高得多,因此可以应用比传统材料更高的应变来调整其物理化学性质。


在此基础上,研究者可以合理地设计出一系列先进的功能,从晶体管、太阳能电池、光电探测器到电池、超导体和电催化剂。尽管对应变工程电子特性进行了广泛的研究,但受非均匀应变影响的复杂声子输运机制仍未得到很大程度的探索。考虑到精确的热管理是器件效率和寿命的关键瓶颈,这一点尤其令人沮丧。


一种常见的引入应变的方法是,在晶格不匹配的衬底上生长薄外延层,例如Si在SiGe上,并且研究了通过各种外延层的热传输。然而,尽管已经观察到低导热系数(κ)值-甚至低于其合金的相应值,但通过外延层的应变梯度效应在实验上很难与界面声子边界散射效应解耦,这对得出超低κ的物理起源的可靠结论提出了艰巨的挑战。


同样,尽管位错和空位可以在各种功能器件中散射声子,但将它们的影响与这些缺陷引入的远程应变场的影响分离开来仍然是一个艰巨的挑战,这些缺陷也可能通过增加振动非调和性来阻碍热传输。因此,关于这些功能材料中不寻常的和有点令人困惑的热行为的原因的问题,一直没有得到解答。


弹性应变工程,通常依赖于纳米级变形产生的高度不均匀应力(例如,外延层生长,缺陷和空位,或光刻图图化),迄今为止,大多数关于应变对热传输影响的研究都集中在均匀应力的简化条件下的材料上。在实验上量化非均匀应变对热输运的影响的主要挑战包括只施加应力,不引入混杂因素(如界面和缺陷),以及将热测量与亚纳米分辨率声子光谱表征相结合。


在这里,研究者通过在定制的微器件上弯曲单个硅纳米带(SiNRs)来诱导非均匀应变,并测量其对热输运的影响,同时在亚纳米分辨率的扫描透射电镜(STEM)中使用电子能量损失谱(EELS)表征局部振动谱


研究结果表明,每纳米0.112%的应变梯度可导致κ急剧降低34±5%,这是先前在均匀应变下证明的κ调制的3倍以上(见图1a摘要)。利用在像差校正的STEM中配备单色仪的EELS的最新进展,研究者直接测量了局部声子模式,并将它们与纳米尺度的应变梯度相关联。


结果表明,弯曲引起的晶格应变梯度显著改变了声子的振动态,拓宽了声子谱。结合从头算理论模型,这种展宽效应增强了声子散射,缩短了声子寿命,最终抑制了κ。


图1 Si中非均匀应变对热输运的显著抑制。

图2 弯曲Si纳米带的温度依赖性κ。


图3 空间解析应变调制声子模式。


图4 非均匀应变诱导声子谱展宽的建模。


综上所述,通过开发从微米到原子尺度的实验表征工具,并结合从头算理论模型,研究者的研究为长期存在的关于非均匀应变对声子输运的影响的难题提供了关键的一块。


因此,本研究不仅明确揭示了非均匀应变对热输运的显著影响,而且为应变工程功能器件的创新设计提供了见解。例如,应变梯度诱导的晶格κ降低与先前证明的载流子迁移率增强之间的协同相互作用为开发高性能热电能量转换器提供了一种新的策略。


此外,这种程度的κ调制可以通过弹性调谐纳米带阵列中的非均匀应变来实现功能热开关,从而实现动态热通量控制。

【参考文献】

Yang, L., Yue, S., Tao, Y. et al. Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07390-4

论文信息:

http://www.nature.j.yyttgd.top/articles/s41586-024-07390-4

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